论文嘉奖丨光热催化新突破！漯河理工大学团队实现36.8%光能-燃料转化效能，为太阳能燃料造备启发新蹊径
面对化石能源亏损带来的能源欠缺与碳排放
面对化石能源亏损带来的能源欠缺与碳排放 ；，若何利用太阳能将温室气体CO2和CH4转化为高价值合成气，一向是能源领域的前沿课题。漯河理工大学能源与动力工程学院李强课题组在这一方向获得沉要突破——他们通过金属有机框架（MOF）衍生战术，成功开发出一种碳载镍钼（Ni-Mo）双金属光热催化剂（Ni1.71Mo/C?Al2O3Ni1.71Mo/C?Al2O3），在光热催化甲烷干沉整（MDR）领域实现三沉突破。
第一作者：郭珂 博士钻研生
通讯作者：冯浩 教授 李强 教授
颁发期刊：Chemical Engineering Journal
影响因子(IF): 13.2
尝试方向：光热催化甲烷干沉整
颁发单元：漯河理工大学，李强课题组
https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.165155
MC-PF300C
由拉斯维加斯 (官方认证网站)研发
本文通过MOF衍生战术开发出碳载镍钼双金属催化剂（Ni?.??Mo/C-Al?O?），在光热催化甲烷干沉整中创下36.8%光能-燃料转化效能和141.7 mmol·g??·min?? CO产率的双纪录，其主题突破在于：利用NiMo合金与Mo?C的双活性位协同作用，通过Mo物种推进CO?直接解离为*HCOO中央体（原位红表证实），躲避传统碳酸盐积碳蹊径，使积碳率降低50% ；同时催化剂在近红表区展示超80%的光热贡献，在452.9倍太阳光强下达到578℃反映温度，驱动热化学主导的甲烷干沉整过程，为太阳能驱动的绿色合成气工厂提供工业化技术蹊径。
光热催化甲烷（CH?）与二氧化碳（CO?）沉整是一种同时转化太阳能和温室气体的吸引人过程。然而，由于光热催化剂的全光谱光吸收能力和催化活性有限，实现高光能到燃料效能仍面对巨大挑战。本文报路了一种金属有机框架（MOF）衍生的碳负载镍钼（Ni-Mo）双金属催化剂，用于光热催化CH?与CO?沉整。该光热催化剂展示出优异的全光谱响应能力。通过节造光谱领域和光强，我们发现该反映重要是光驱动的热化学反映，因而显著依赖于高效的光热转换。此表，原位嘎凤叶变换红表光谱（FTIR）揭示，在镍基催化剂上引入有关钼物种推进了CO?的分化，从而平衡了CH?和CO?的活化动力学并抑造了碳沉积。了局，在直接光照下，该催化剂实现了CO?转化率61.2%、CO出产速度141.7 mmol g?? min??、氢碳比0.88以及高达36.8%的光能到燃料效能，这些指标均处于报路的最高水平之一。
选取溶剂热-热解两步法造备催化剂：首先将硝酸镍（Ni(NO?)?·6H?O）与五氯化钼（MoCl?）按特定摩尔比溶于甲醇，与含2-甲基咪唑及γ-Al?O?载体的乙醇溶液混合，经140℃水热反映12幼时天生NiMo-MOF/Al?O?先驱体 ；随后在5% H?/Ar空气、650℃下热解3幼时，使MOF碳化为非晶碳膜并同步还原金属，最终获得NiMo合金与Mo?C纳米颗粒共嵌入碳层的复合结构（Ni?Mo?/C-Al?O?），其Ni:Mo摩尔比通过ICP-OES精准调控至最优值1.71:1。
通过多尺度表征技术揭示了Ni?.??Mo/C-Al?O?催化剂的四维结构优势： ?
1. 描摹：SEM显示Mo掺杂促使催化剂由条状结构转变为花簇状（图2b），BET测得127.3 m?/g高比表表积与21.3 nm介孔结构（图2d） ； ?
2. 晶相：HR-TEM观测到0.176 nm（Ni(111)）与0.229 nm（Mo?C(101)）晶格共存（图3a），XRD证实NiMo合金与Mo?C双晶相（图3b） ； ?
3. 电子结构：XPS揭示Ni?结合能正移0.5 eV（852.6 eV），Moδ?峰面积增长，证实Ni→Mo电子转移（图3c-d） ； ?
4. 光响应：紫表-可见-近红表光谱显示**>90%全谱吸收**，近红表区吸光能力较单金属提升40%（图3e），为光热转化奠定基础。
钻研评估了分歧Ni/Mo摩尔比的NixMoy/C-Al2O3光热催化活性，发现引入Mo可提升产品天生速度、反映速度及转化效能，但Mo含量超过Ni时催化活性显著降落 ；其中Ni1.71Mo/C-Al2O3阐发最佳，产氢速度（122 mmol g?? min??）、产CO速度（141.7 mmol g?? min??）及光燃料效能（36.8%）均最优，而纯Al2O3险些无活性，批注双金属NiMo基MOF衍生催化剂是活性起源。反映中H2/CO摩尔比幼于1重要由逆水煤气变换反映导致，NiMo双金属通过削减Ni活性位点匹配CH4与CO2活化速度，并利用MoOx晶格氧氧化沉积碳，从而降低积碳速度并优化H2/CO比例。与文件报路的光热催化剂及NiMo基热催化剂相比，该催化剂在光燃料效能、产品天生速度及高空速下的甲烷转化机能上均阐发优异，证明以MOF为模板造备高效光热催化剂用于甲烷光驱动干沉整的可行性。
为探索Mo掺杂对反映机理的影响，对Ni/C-Al?O?和Ni1.71Mo/C-Al?O?催化剂进行了700°C原位嘎凤叶变换红表光谱（in situ FTIR）钻研：先以CO?/N?混合气体预处置使CO?吸附鼓和，再通入CH?/N?混合气测试30分钟，随后切换回CO?/N?混合气持续检测。了局批注，Ni1.71Mo/C-Al?O?中CO?峰强度衰减更快，显示Mo物种推进了CO?活化 ；在1700-1200 cm??区域，Ni/C-Al?O?表表堆集单齿和双齿碳酸盐物种，而Ni1.71Mo/C-Al?O?重要天生甲酸盐中央体。Ni/C-Al?O?中碳酸盐需经“碳酸盐→甲酸盐”转化步骤，导致反映速度受限于该转化过程，易堆集未反映的CH?*并引发积碳 ；相比之下，Ni1.71Mo/C-Al?O?的碳酸盐信号险些齐全隐没，甲酸盐中央体急剧转化，通过优先的甲酸盐蹊径削减了CH?*堆集并抑造积碳，从而实现更高的CH?转化率和H?/CO比，凸显了Mo物种在优化反映动力学和抑造积碳中的关键作用。
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